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Scientific Reports volume 5, Numéro d'article : 17773 (2016) Citer cet article

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Des films de réseau de nanotubes de TiO2 anatase d'ordre élevé recouverts de nanofacettes {001} hautement réactives exposées ont été fabriqués par une méthode hydrothermale modifiée en utilisant des réseaux de nanotubes de TiO2 anodiques amorphes (ATONA) comme matières premières. Il a été constaté que la réaction entre le HF en phase gazeuse et les ATONA solides jouait un rôle clé dans le processus de transformation du TiO2 amorphe en TiO2 anatase et que la structure tubulaire du TiO2 restait inchangée pendant la modification de la surface avec des facettes {001} exposées jusqu'à 76,5 %, ce qui pourrait être attribuée à la faible température de réaction de 130 °C. Notre étude a fourni une nouvelle voie pour la préparation facile de facettes {001} exposées à l'anatase TiO2.

Des films de réseau de nanotubes Anatase TiO2 recouverts de nanofacettes {001} exposées ont été synthétisés par une méthode hydrothermale modifiée.

L'anatase TiO2 avec 76,5 % des facettes {001} exposées a été obtenue à une température aussi basse que 130 °C.

Une nouvelle voie de réaction entre le gaz HF et les ATONA solides a joué un rôle clé.

La transformation dépendait d’un réarrangement atomique à l’état solide.

Parmi les trois principaux polymorphes du dioxyde de titane (TiO2), l'anatase TiO2 a attiré beaucoup d'attention en raison de ses propriétés électroniques, optiques et catalytiques uniques1,2,3, qui ont montré diverses applications telles que la photocatalyse, le photovoltaïque, l'administration de médicaments, la production d'hydrogène et le lithium-ion. piles4,5,6,7. Récemment, la synthèse et l'application du TiO2 anatase avec des facettes {001} exposées ont été un sujet brûlant8. Des études théoriques et expérimentales ont révélé que les surfaces exposées (001) présentaient des activités chimiques beaucoup plus élevées que les surfaces (101) des cristaux de TiO2 anatase8,9,10. Par conséquent, il est souhaitable de préparer des cristaux de TiO2 avec des facettes {001} plus réactives exposées. La synthèse hydrothermale avec F− s'est avérée être la méthode la plus fréquemment utilisée et la plus efficace8,9,10,11,12,13. Les principales procédures d'exposition des plans {001} de TiO2 anatase comprenaient deux étapes : (i) la préparation de plans {001} à faible énergie de surface en terminant les liaisons pendantes avec F−, à ce stade, l'activité photocatalytique du TiO2 est encore faible ; (ii) l'élimination de la surface F− par recuit à 600 °C qui a produit des plans {001} exposés sans F−. Notez que la première étape est essentielle pour l'exposition des nanofacettes {001}. Jusqu'à présent, une température de réaction d'au moins 200 °C est nécessaire pour la préparation hydrothermale d'anatase TiO2 avec des facettes {001} exposées8,9,10,11,12,13.

Ici, nous avons constaté qu'en utilisant une méthode hydrothermale modifiée, qui évitait le contact direct des ATONA avec une solution de HF13,14,15, la réaction entre le HF en phase gazeuse (mais pas la solution acide de HF) et les ATONA solides jouait un rôle clé dans la Le processus de transformation de films de matrice de nanotubes de TiO2 et de TiO2 amorphes en anatase avec des facettes {001} exposées jusqu'à 76,5 % a été préparé avec succès à une température de réaction aussi basse que 130 °C. Après que les ions F− de surface aient été éliminés par 2 h de recuit à 600 °C8,13,16, les films de TiO2 sans F− obtenus avec des nanofacettes {001} exposées ont montré de bien meilleures activités photocatalytiques que les ATONA d'origine pour la dégradation du méthylorange (MO). .

Les figures 1a, b montrent les modèles XRD des échantillons tels que synthétisés avec différentes conditions de préparation. Pour les ATONA, seuls les pics de diffraction du titane ont été détectés, indiquant que les ATONA tels que cultivés ont une structure amorphe . Après traitement hydrothermal, de larges pics de diffraction à 25,3°, 37,8°, 48,2°, 53,9° et 55,2° ont été observés, qui peuvent être indexés aux (101), (004), (200), (105) et (211). les réflexions de l'anatase TiO2 et les intensités des pics de diffraction à 25,3 ° et 37,8 ° ont augmenté avec le temps de préparation, indiquant la nucléation et la croissance de l'anatase TiO2 pendant le traitement hydrothermal à 130 ° C (les modèles XRD des échantillons pendant 1,5 h et 2 h ont été présentés sur la Fig. .S1 dans Informations complémentaires). A noter que l'apparition d'un fort pic à 37,8°, attribué aux plans (004) de l'anatase TiO2, suggère la présence de nanofacettes {001} exposées18. En particulier pour les H-16 et H-20 (Fig. 1b), les avions {001} exposés ont été estimés à 74,5 % et 76,5 %, respectivement19. Les spectres EDS de la figure 1c ont indiqué que les ions F− de surface avaient été complètement éliminés par recuit à 600 ° C . La mesure XPS a également confirmé l'élimination réussie des espèces F− de surface, comme le montre la figure 1d. Dans le même temps, les pics de diffraction attribués aux plans {101} se sont accentués, tandis que le pic (004) à 37,8 ° s'est légèrement affaibli, indiquant que la perte de F− terminé a préféré l'exposition des plans {101}. La taille moyenne des grains estimée à partir du FWHM des pics de diffraction à 25,3 ° et 37,8 ° était respectivement de 12,2 nm et 34,1 nm pour H-16 et de 30,6 nm et 29,3 nm pour HT-16, comme le montre la figure 1e. À propos, le post-recuit a également induit la formation de nanoparticules de rutile, ce qui a donné lieu à des pics de diffraction de 27,5°, 36,1°, 39,3° et 54,3°20,21.